智能材料[1-2]被称为“21世纪的新材料”,率先由日本的Takagi提出[3],是指对环境具有感知、可响应,并具有执行、诊断能力的新材料。智能材料通常不是一种单一的材料,是一类由多材料组元结合,并通过智能制造的方法所构成的智能器件。智能材料按照材料基质的不同可分为金属类智能材料、高分子类智能材料和陶瓷类智能材料。
增材制造技术经历了30多年的发展,在材料、装备、工艺和应用等方面均取得了巨大的发展。基于数字模型驱动的增材制造技术,打破了传统制造工艺中模型设计、拓扑结构约束和加工方法的制约,彻底改变了加工制造设计理念和流程。伴随着智能材料和增材制造技术的发展,2013年,4D打印的概念首次提出,该技术将增材制造技术成形方法、智能材料响应外界刺激和增材制造结构设计特异性的特点有机地融合。
4D打印作为一种可实现材料“编程”的新型增材制造技术,是赋予材料“智能”的有效手段[4],同时也是增材制造智能材料的具体表现。增材制造技术在成形智能材料的同时,在材料中嵌入驱动、逻辑和感知等能力,将“物质程序化”这一造物方式变成了现实,克服了物体生产制造的空间限制,在工业、医疗、艺术等诸多领域表现巨大的应用潜力。
智能材料是研制高技术产品、高附加值装备的基础,而增材制造技术则是沟通材料与产品的关键性技术,也是将智能材料研究理论和研究成果转化成新技术、新方法和新应用的有效手段。随着研究人员对智能材料的不断深入认识,实现具有热、电、磁、光和化学物质等多感知能力,变形、变色和变功能多功能一体化,以及具有信号处理、逻辑判断和自我感知多控制机理结合的智能材料增材制造体系,将孕育新一代技术革命。本文将从不同智能材料的增材制造技术,以及增材制造对智能结构的设计、制造和应用所带来的有益之处展开论述,分析增材制造智能材料的应用前景及未来发展。
1、增材制造金属类智能材料
增材制造金属类智能材料主要有形状记忆合金(shapememoryalloys,SMA)和磁致伸缩材料(magnetostrictivematerials)。常用的金属类智能材料增材制造技术主要有激光选区熔化(selectivelasermelting,SLM)、激光近净成形(laserengineerednetshaping,LENS)、电弧增材制造(wireandarcadditivemanufacture,WAAM)。
1.1形状记忆合金
形状记忆合金是一类独特的金属间化合物,在外界热或机械刺激下实现可逆的相转换。SMA可分为NiTi基、Cu基和Fe基形状记忆合金[5-7]。自20世纪60年代早期开发了Ni-Ti,Au-Cd,Ni-A1等形状记忆合金后,研究人员就一直在探索如何利用形状记忆合金的特殊特性,将其应用在微机电系统、生物医疗、航空航天和机械制造等领域[8]。SMA表现出特殊的形状记忆效应和超弹性行为,其本质是在外界温度、应力或应变的条件下诱发SMA的马氏体相变。
NiTi形状记忆合金具有丰富的相变现象、优异的形状记忆和超弹性行为、优良的力学性能、耐腐蚀和生物相容性,受到了材料科学和工程界的重视[9]。Chalker等[10]报道了通过SLM技术成形NiTi合金的工作,所成形的NiTi合金样件表现出60%~80%变形率。自此,研究人员寻找到了一种新的SMA的加工方式,虽然其样件质量和变形回复率相比于传统工艺所制备的NiTi合金仍有着明显的差距,但为成形复杂结构SMA提供了新的解决方案。随着研究的深入,研究人员相继通过LENS[11]和WAAM技术[12]成功成形了NiTi合金。在对NiTi合金增材制造过程的研究中发现,不论通过何种增材制造技术,成形过程中大梯度和高瞬态的热历史对样件内部相变演化有着显著的影响,如何通过调控成形工艺、设计合金组分和优化后处理工艺等方式实现对增材制造NiTi合金析出相、晶粒形貌、相变温度和相变区间的控制成为该领域的研究重点[13]。Zhang等[14]系统地研究了SLM成形NiTi过程中孪晶、位错和析出相等方面演变机制。与传统加工方法相比,SLM成形过程具有复杂瞬态热历史,这使得SLM成形的NiTi合金具有独特的微观结构特征,这也赋予了SLM制备的NiTi合金独特的性能。
二元NiTi形状记忆合金与其他SMA相比性能方面占据着绝对的优势[15],但是NiTi合金也有着相变温度低、对成分敏感的问题,因此通过引入第三元素构建Ni-Ti-X合金体系,调节NiTi合金马氏体相变温度,从而拓展NiTi合金的应用领域。典型的代表有Ni-Ti-X高温SMA[16],Ni-Ti-Cu窄滞后SMA[17]和Ni-Ti-Nb宽滞后SMA[18]。商用的NiTi合金马氏体
相变温度一般低于100℃,该温度也是形状记忆合金装置的动作温度,因此通过添加第三元素,提升SMA的马氏体相变温度,可有效地扩展NiTi合金在汽车、核工业等需要高工作温度的领域应用。Elahinia等[19]报道了通过SLM技术成形Ni49.8Ti30.2Hf20高温形状记忆合金,通过引入Hf显著提高了NiTi合金的马氏体相变温度。与通过传统技术所制备的NiTiHf合金相比,SLM成形导致Ni元素的蒸发和氧含量的增高,相变温度有所降低,但样件仍具有优异的形状记忆效应和较高的相变温度。Shiva等[20-21]通过激光增材制造技术成形了不同Cu含量的NiTiCu形状记忆合金,成形的NiTiCu合金均保持了良好的窄相变滞后效应。
Cu基形状记忆合金[22]主要可分为Cu-Zn和Cu-Al两大类,其中最具有实用价值的是Cu-Zn-Al系、Cu-Al-Ni系和Cu-Al-Mn系SMA。尽管Cu基合金的某些特性不及NiTi合金,但其易加工、价格低的特点受到了大批研究者的青睐。Cu基合金不含活泼元素、热导率大、电阻小,在低温区相变温度变化范围较宽,机械加工性能好。2014,Gargarella等[23-26]报道了SLM成形的Cu-Al-Ni-Mn形状记忆合金,通过控制SLM成形参数和添加Zr元素的方式,实现了合金力学性能和相转变温度的有效调控。Donoso等[27]报道了激光直接制造技术(directmetallaserfabrication,DMLF)成形Cu-Al-Ni形状记忆合金,通过控制成形参数和Al元素含量,实现了相变温度滞后量的调节。华中科技大学的史玉升教授团队[28-30]报道了通过SLM成形Cu-Al-Mn-La和Cu-Al-Ni-Ti形状记忆合金的工作,通过对成形工艺的优化实现了高致密度、晶粒细化且脆性相得到有效抑制的Cu基SMA的增材制造。增材制造技术因其加工区域极小、材料成形时骤冷的特点,材料微观组织和力学性能有别于传统加工方法,通过增材制造技术有效解决了Cu基SMA加工困难,实现了高致密度、均匀细晶、相变温度可调的Cu基SMA的制造。
Fe基形状记忆合金[31]是继NiTi和Cu基SMA后开发的第三代SMA。Fe基SMA因其强度高、易于冷加工、价格便宜、适用于传统的炼钢方法生产的优点,广泛应用于石油化工、机械制造等领域。自20世纪70年代开始,研究人员相继研发出一系列Fe基SMA,如Fe-Pt合金、Fe-Ni-C合金、Fe-Mn-Si合金等。
然而通过增材制造的方式成形Fe基SMA的研究却鲜有报道。2016年,Niendorf等[32]首次通过SLM成形了Fe-Mn-Al-Ni形状记忆合金,该研究认为成形参数和三维结构对样件热梯度和冷却速率有着显著的影响,这对微观组织结构演变起着至关重要的作用。对于Fe基或其他SMA,晶体结构是影响形状回复率和相变温度的关键。金属材料的增材制造技术作为一种可直接实现微观结构设计、制造和控制的技术,分析其成形工艺和形状记忆合金微观结构间的关系,将对实现金属基形状记忆合金控形、控性制造起到至关重要的作用。
铁磁形状记忆合金(ferromagneticshapememoryalloys,FSMA)是在一定温度范围内磁场诱发应变,晶体沿外加磁场方向变形的材料[33-34]。Mostafaei等[35]通过黏结剂喷射打印技术(binderjet,BJ)打印了Ni-Mn-Ga铁磁形状记忆合金,并研究了烧结后的Ni-Mn-Ga合金组织、相变温度和磁性能。如图1所示,Caputo等[36]通过BJ打印技术成形了Ni-Mn-Ga材料,经热磁机械训练的Ni-Mn-Ga打印零件达0.01%可逆磁场诱导应变,增材制造技术是解决Ni-Mn-Ga磁性形状记忆合金部件制造问题的一种可行技术。该领域的研究工作尚处于起步阶段,鲜见其他相关报道。
1.2磁致伸缩材料
当材料内部磁畴在与外界磁场一致时,材料沿磁场方向产生应变的现象为磁致伸缩现象[2]。与受温度场驱动的形状记忆合金相比,磁致伸缩合金具有响应频率高、控制精度高的特点,但也存在材料应变小的问题。
传统磁致伸缩材料[37](magnetostrictivematerial),如镍基合金、铁基合金等因磁致伸缩率低,应用远不如压电材料,但随着稀土类磁致伸缩材料(TbDyFe合金等)和新型磁致伸缩材料(FeGa等)的发展,该材料重新得到了重视。磁致伸缩材料具有传递大载荷、高频响应和换能效率高的特点。Yang等[38-39]通过激光熔覆增材制造技术(lasercladding)成形了Fe-Co-V基合金,并分析了添加Al元素和Sm元素对合金的相组成、显微组织、磁致伸缩系数和磁致伸缩饱和场的影响。超声增材制造技术(ultrasonicadditivemanufacturing,UAM)是一种能在低温下成形金属材料的增材制造技术,该技术是将金属薄板在压力作用下,通过超声振动将不同金属材料逐层结合的方法。Dapino等[40-41]通过该技术成形了FeGa-Al和NiTi-Al多材料三维实体结构。该技术是基于材料表面固态扩散焊接机制实现材料间的连接,但所成形的结构仍需要进一步的数控加工。虽然UAM技术避免了激光成形金属材料热历史和微观组织演变的影响,但是该技术也失去了增材制造技术成形复杂构件的优势。
表1[10-12,14,19-21,23-30,32,35-36,38-41]对增材制造各类金属类智能材料的实现方式和驱动模式进行了归纳总结,可以看出增材制造SMA取得阶段性的研究成果,且部分研究已推向工业化应用。而增材制造磁致伸缩材料尚处于起步阶段,在解决其磁致伸缩性能差以及制件脆性大、易产生裂纹等缺点后,可有效拓展磁致伸缩材料的应用领域。
2、增材制造高分子类智能材料
智能高分子材料[42]是一种可以感受外界环境变化并产生响应的高分子材料。高分子材料的结构具有复杂性和多样性,可通过分子设计、有机合成、复合以及界面和表面功能化等方式,赋予材料感知环境、刺激响应、自我修复和环境应变等能力。现已有多种刺激方式可用于触发智能高分子材料产生变形,如热、光照、电场、磁场、pH值变化以及湿度等。常用的增材制造智能高分子材料的技术主要有熔融沉积成形技术(fuseddepositionmodeling,FDM)、立体光刻成形技术(vatphotopolymerization)、墨水直写技术(directinkwriting,DIW)和喷墨打印技术(inkjet)。增材制造智能聚合物材料主要有形状记忆聚合物(shapememorypolymer,SMP)、智能水凝胶(intelligenthydrogel)、压电聚合物(piezoelectricpolymer)、液晶弹性体(liquidcrystalelastomers,LCE)、介电弹性体(dielectricelastomer,DE)和离子聚合物-金属复合材料(ionicpolymer-metalcomposite,IPMC)等。
SMP变形是由高分子材料中分子链的取向与分布的变化引起的。与SMA相比,SMP具有密度小、应变大、刺激响应范围广、赋形容易,且良好的电绝缘性和保温效果的优势,但是SMP存在变形回复力小、回复精度不高等缺点。智能水凝胶[43]是在传统水凝胶基础上开发的,在外部环境改变的条件下,表现出有规律的结构和体积变化的水凝胶材料。目前智能水凝胶材料在化学转换器、记忆元件开关、传感器、人造肌肉、化学存储器、分子分离体系、调光材料、酶和细胞的智能固定化以及药物可控释放等领域有着广泛的研究和应用。压电材料[44]作为智能材料的重要组成部分,既可以用作传感器又能作驱动器,是传感-执行一体化智能器件的理想材料之一。LCE[45-47]是一种具有高变形率、可编程和可逆形变的高分子材料,其广泛应用于驱动器、软体机器人和生物医疗器械等领域。LCE中液晶基元的有序结构与高分子骨架相互关联,通过改变液晶排列即可实现材料的宏观形变。DE[48]是利用电场控制弹性体压缩形变的商业化软智能材料,具有稳定性高、重复性好的优点,缺点是需要极高的电场驱动形变。IPMC是一种由在电场作用下聚合物内部离子迁移改变聚合物内离子浓度,并由溶剂累积形成了层状结构的不对称膨胀弯曲的复合材料。IPMC具有驱动电压低、应变响应大、结构灵活柔软和可在水环境下工作的优点。
2.1热致变形高分子材料
热致感应型SMP一般是由固定相和可逆相组成,固定相记忆起始态,可逆相随温度变化产生可逆的固化和软化。固定相以交联方式的不同可分为热塑性SMP和热固性SMP。
作为被应用最多的增材制造技术之一[49],FDM技术是实现热致感应型SMP及其复合材料增材制造的有效手段。热塑性SMP多是通过FDM原理成形。例如,如图2(a)所示,Wang等[50]将变色染料和聚乳酸(polylacticacid,PLA)混合,并通过FDM打印技术实现了形状-颜色双响应结构的成形。通过将PLA、热塑性聚氨酯(thermoplasticpolyurethanes,TPU)、聚己内酯(polycaprolactone,PCL)[51]等高分子与碳化硅(siliconcarbide,SiC)[52]、碳纳米管(carbonnanotube,CNT)[53]、氧化石墨烯(grapheneoxide,GO)[54]、炭黑(carbonblack,CB)[55]等导电或导热材料共混制备复合材料,可实现具有多功能、多材料和多响应模式的功能器件的一体化制造。墨水直写打印技术(DIW)具有材料适用范围广、材料固化手段多和多材料一体化成形的特点。DIW技术通过不同固化方法,可将热固性高分子材料、凝胶、陶瓷材料等制备成具有一定黏度液体材料。另外不同热塑性高分子材料具有不同的熔点,通过FDM技术进行多材料打印时,层间结合性能较差,而对于DIW技术可采用同一或相近墨水体系打印,避免了多材料打印的层间结合差的问题。如图2(b)所示,Ma等[56]制备了具有热响应和磁响应的光固化打印浆料,并在成形过程中在形成池两侧施加外部磁场,以控制浆料内NdFeB颗粒分布方向,从而实现了外部热源驱动SMP和磁性软材料的一体化成形。此外,通过DIW成形软体机器人[57]、变形响应传感器件[58]和双重响应智能水凝胶[59]等智能器件也有所报道。DIW技术具有材料适用性广、固化成形多样的优势,是实现复合材料[60-61]、多材料[62-63]增材制造的有效手段。
立体光刻技术是通过光引发材料的交联聚合实现材料的液-固相转变的增材制造技术,该技术在成形速度、成形精度和多技术融合等方面有着优势[64-66]。立体光刻技术主要有立体光刻成形(stereolithography,SLA)、数字光处理成形(digitallightprocessing,DLP),近几年相继又出现面投影微立体光刻(projectionmicrostereolithography,PμSL)、连续液体界面制造(continuousliquidinterfaceproduction,CLIP)[67]、计算轴向光刻(computedaxiallithography,CAL) [68]等立体光刻技术。但有限的材料体系、较低的使用寿命和高昂的制造成本也限制了立体光刻技术在实际生产中的应用。Choong等[69]通过调节固化体系中单体和交联剂的配比,合成了可用于SLA技术的形状记忆聚合物,固化剂作为SMP中的固定相起到了调节光固化SMP材料形状记忆性能和寿命的作用。Mishra等[70]采用多材料立体光刻技术,打印了以水凝胶为基体的手指状弹性驱动器,该驱动器可通过模拟自主“排汗”维持驱动器在高温下工作稳定。
图2(c)展示了以聚(N-异丙基丙烯酰胺)(poly-N-isopropylacrylamide,PNIPAm)为主体材料的驱动器,驱动器表面打印感受外界温度变化后自主打开或关闭的微孔层,通过微孔自主排汗调节柔性机械手工作温度以及提升机械式握持力。立体光刻技术所使用的光敏树脂可通过制备复合材料的方法,实现如导电[71]、导热[72]、微波吸收[73]、生物相容[74]等功能性器件的制造。喷墨打印技术(Inkjet)是将打印墨水通过热或压电驱动的方式选择性沉积在基板表面,沉积的墨水通过化学反应、温度变化、激光或UV照射实现材料的
固化。Ge等[75-76]将热致变形SMP纤维包埋于Inkjet技术打印的弹性体内,构建了温度驱动的执行器。经热机械训练后,智能活性铰链可实现预设角度的折叠。
如图2(d)所示,Ding等[77]通过Inkjet技术打印了SMP和内置压缩应变的弹性体复合结构,在加热过程中,弹性驱动SMP变形从而将所成形器件快速转变为新的永久结构,所打印的复合材料结构无需SMP的热机械训练,这极大地简化了3D打印可编程结构的制造流程。
2.2电致变形高分子材料
电致变形高分子材料是一类在电刺激条件下产生变形响应的材料,如电致变形SMP,电致变形形状记忆水凝胶(shapememoryhydrogel,SMH),压电聚合物,LCE,DE等[78]。对于电致变形SMP,其变形驱动的机制与热致变形SMP变形驱动机制相同,是由通过添加的导电填料改善SMP的导电性,利用电流热效应作用于高分子材料本身并引起热响应变形。与电致变形SMP变形机理不同,压电聚合物,LCE,DE,IPMC则是由电场直接引起的变形。
在压电材料打印方面,Li等[79]通过电场辅助FDM打印技术打印了铌酸钾钠(K1/2Na1/2NbO3,KNN)/聚偏氟乙烯(polyvinylidenefluoride,PVDF)复合材料,在打印的过程中通过辅助电场直接极化。此外,PVDF等压电高分子材料也可通过DIW[80]和SLA[81]技术打印,并通过添加BaTiO3[82],KNN颗粒提升器件整体压电性能。在DE材料打印方面,Zhou等[83]通过FDM成形DE材料,该柔性机械手在加载电压至5kV时,表现出明显的形变。但DE变形方向受电极方向限制,需要通过结合增材制造设计方法和成形工艺以弥补,如图3(a)所示。在电活性水凝胶打印方面,如图3(b)所示,Han等[84]通过PμSL打印了电活性水凝胶,在改变加载电压强度和方向时,所成形的柔性机械手实现双向和任意角度变形。电致变形高分子材料与电流引起的材料变形相比,具有响应快、控制精确、外部刺激源加载简单的特点,另外部分电致变形高分子材料无需热机械训练工艺,这大大地简化了变形智能器件的制造流程。
2.3磁致变形高分子材料
磁致变形高分子材料根据变形原理不同可分为由磁热效应驱动的磁致变形SMP材料和由包裹在基体材料内的磁性粒子驱动的复合材料弹性体。磁致变形SMP一般是通过在热致变形SMP中添加铁磁性物质,并在磁场作用下因功率损耗产生热量驱动热致SMP基体的变形。如图4(a)所示,Zhang等[85]通过FDM技术打印了Fe3O4/PLA复合材料支架,所打印的支架在27.5kHz频率的交变磁场驱动下可均匀加热至40℃,所制备的支架在骨组织修复领域有着巨大的应用前景。然而,与电致变形SMP相比,磁驱动SMP需要强磁场才能产生足够的焦耳热。
与磁致变形SMP相比,通过磁性粒子直接驱动弹性基体产生可逆变形的材料,具有响应速度快、变形量和变形速率可控的优势。Kim等[86]报道了磁场作用的DIW打印技术,在打印过程中磁微粒在外加磁场作用下重定向,从而实现在三维复杂结构内的磁畴的可控排布,打印的柔性材料在磁场驱动下可快速往复变形。Wu等[87]通过选择性激光烧结(selectlasersintering,SLS)技术打印了NdFeB/TPU多孔复合结构,赋予器件机械能转化成电能的功能。通过调节NdFeB粉末含量、磁场作用方向和支架结构几何参数,实现了输出电压的调节。Bastola等[88]分析了DIW打印磁流变弹性体过程中打印参数与挤出丝束质量间的关系,在此基础上实现了弹性体内磁流变液的可控沉积。如图4(b)所示,Jackson等[89]将3D打印技术与磁流变液相结合,提出了磁场响应机械超材料概念,实现了磁场调制、远程控制的机械超材料器件的增材制造。
2.4光致变形高分子材料
为实现高分子材料光致变形,目前常用的方法是在SMP中引入光热转换材料或者光敏官能团[90]。如图5(a)所示,Yang等[91]通过FDM技术打印了CB/TPU形状记忆复合材料,利用加入的CB高效的光热转换,实现在光照条件下打印的向日葵展开和闭合。
Jeong等[92]利用商业化Polyjet打印机打印多彩SMP材料,利用材料的选择性光吸收和光热效应,实现SMP材料的远程非接触变形控制。光热SMP材料变形的本质仍与热致变形SMP变形机理一致。由于可见光和红外辐射驱动的形状记忆效应仍是基于光热转换效应,因此在设计光致变形智能器件时,需对样件几何构型和颗粒分布进行精细设计。
与通过光热效应控制SMP变形的机理不同,另一种光致变形SMP变形机制是聚合物中的光敏官能团在不同波长光的作用下,聚合物内部交联状态发生可逆转变,聚合物在宏观上表现出临时状态和永久形状间的转换,这种变换不依赖温度的改变。如图5(b)所示,Hagaman等[93]通过DIW技术打印了含有偶氮苯基团的光致变形SMP,在外界光源的诱导下光响应基
团发生可逆结构转换,所制备的光响应驱动器具有快速响应的特点。Ceamanos等[94]报道了在LCE中引入偶氮苯基团后,通过基团的光化学反应,引起液晶相态的变化,实现了光敏LCE的4D打印。Kabb等[95]报道了通过添加香豆素衍生物制备了水溶可逆的凝胶,经打印后的样件可在不同UV波长照射下实现水溶性的可逆转变。在这些通过增材制造成形的光致变形智能器件中,在外界光激发下器件表现出快速机械响应、高荷重比和远程受控的优势。但不论何种光致变形高分子材料,均受结构尺寸和驱动力的限制,难以满足实际应用的需求。另外光热颗粒或光敏基团需尽可能地富集在材料表面才能更为有效地提供变形驱动力,这也是限制光致变形高分子材料应用的原因之一。
2.5化学感应型高分子材料
化学感应型高分子材料是指高分子材料在化学物质作用下,出现可逆变形的材料。化学感应方式有很多,例如pH敏感、盐敏感、葡萄糖敏感水凝胶等。智能水凝胶作为一类含有亲水基团、具有三维网络结构的高分子聚合物,具有极强的吸水和保水能力,在作为化学感应型材料具有独特的优势。Tibbits等[96-97]通过改变刚性塑料和水凝胶两种材料的空间分布,设计并打印了一系列由两种材料组合成的铰链结构。该结构在浸入水后因水凝胶的膨胀作用,线性铰链结构自主折叠成三维立体结构。如图6所示,Dutta等[98]利用SLA技术打印了具有热响应和pH响应的水凝胶材料,通过调整水凝胶组分,所打印的水凝胶表现出温度和pH值的双重响应效果。Huang等[99]通过CLIP技术打印了钙离子触发变形的海藻酸(alginate)/聚丙烯酰胺(polyacrylamide,PAM)水凝胶。该水凝胶具有优良的离子电导率,可用于高灵敏度压力传感器和复杂柔性电子器件。
表2[50-59,64,69-70,75-77,79-89,91-99]对增材制造各类高分子类智能材料的实现方式和驱动模式进行了归纳总结,可以看出现有的研究大多数是以热、电、光照、磁场等手段驱动SMP内固定相记忆初始形状以及可逆相随温度产生可逆固化和软化反应的方式实现变形。这种方法可操作性强、适用范围广,但存在着控制精度差、变形速度慢的缺点。对于智能水凝胶材料,在生物医药领域有着独到的优势,下一步研发具有高力学强度、耐严苛环境的水凝胶将具有良好的发展前景。而LCE材料、DE材料以及磁场驱动的材料则需要较强的外部驱动源,限制了此类材料的应用。因此,亟需新一代智能高分材料的研发,构建适用于新材料的增材制造技术,并进一步解决增材制造智能高分子材料的基础科学问题和工程技术问题。未来将需要在研发新一代快速响应、高机械强度和环境耐受性强的智能高分子材料,具有自感知、自判断、自执行、自诊断功能的智能器件设计及增材制造方法,增材制造智能高分子材料服役及失效机理等方面实现突破。
3、增材制造陶瓷类智能材料
形状记忆陶瓷根据变形机理的不同,可分为黏弹性形状记忆陶瓷、马氏体相变形状记忆陶瓷和铁电形状记忆陶瓷。形状记忆陶瓷与形状记忆合金相比,形状记忆变形量小,相变热滞大,且在相变过程中随着累积变形的增加,导致裂纹的产生。多种增材制造技术可用于形状记忆陶瓷的成形,如SLS,FDM,DIW和SLA技术。
典型的马氏体形状记忆陶瓷氧化锆陶瓷(ZrO2),是一种与具有马氏体相变合金相似的陶瓷材料,在应力诱导或加热条件下,实现可逆相转变。He等[100]通过DLP技术打印了具有复杂结构的ZrO2形状记忆陶瓷,经烧结后所打印的零件具有较高的致密度。虽然有大量关于增材制造ZrO2材料的报道[101-103],但多集中于ZrO2材料的耐高温和生物性能,鲜见关于材料形状记忆效应的研究工作。
作为得到广泛应用的铁电形状记忆陶瓷,具有反应速度快、良好的变形可控性、低能耗的特点。但是由于受到陶瓷材料力学性能的限制,形状记忆陶瓷变形量较小,且随着循环次数的增加形状回复率显著降低。铁电形状记忆陶瓷是通过铁电相变产生形状记忆效应的一种材料,主要有锆钛酸铅(Pb[ZrxTi1-x]O3,PZT)、铌镁酸铅-钛酸铅(Pb[Mg1/3Nb2/3]O3-PbTiO3,PMN-PT)、钛酸钡(BaTiO3,BT)和铌酸钾钠((K,Na)NbO3,KNN)[104]。Gureev等[105]通过SLS技术成形了具有较高致密度的PZT材料。Macedo等[106]通过SLS技术成形了高致密度和具有高压电系数的钛酸铋材料。
为改善陶瓷材料易开裂和寿命短的问题,通过SLS技术成形铁电陶瓷/高分子复合材料体系具有更大的应用价值。Qi等[107]通过SLS技术制备了聚酰胺11(poly-ω-aminoundecanoyl,PA11)/BT/CNT三元复合材料体系,所制备的复合粉体具有更高的激光吸收率和更宽的烧结参数窗口。此外,挤出式增材制造技术FDM和DIW技术广泛应用于智能陶瓷复合材料的打印。Castles等[108]和Kim等[109]均通过FDM技术打印了BaTiO3/丙烯腈-丁二烯-苯乙烯(ABS)和CNT/BaTiO3/PVDF复合材料。如图7(a)所示,Bodkhe等[110]通过多材料共挤出DIW打印技术同时挤出BT/PVDF压电层和导电墨水层。通过该成形方法实现了电极材料和压电材料的同时成形,该技术可用于打印传感-执行一体化智能器件、微动传感器和可穿戴设备等。如图7(b)所示,Liu等[111]采用DIW技术打印ZrO2/PDMS复合材料,并通过自动拉伸装置在基底拉伸产生预应力,在其上面打印出主结构。当预应力释放后,形成4D打印所需的弹性体结构。Li等[112]系统地研究了锆钛酸铅镧((Pb,La)(Zr,Ti)O3,PLZT)打印墨水的制备及其DIW成形原理。在经4h烧结后,PLZT打印样件具有较高的致密度。
与其他的以压电聚合物作为树脂基体打印铁电陶瓷的研究工作不同,Lim等[113]通过可快速挥发的溶剂作为BT颗粒载体,打印完成后经溶剂挥发后实现在柔性基体上BT材料的成形,该方法可用于制造可穿戴装置、环境机械能收集装置、柔性传感器等。Chen等[114]通过微立体光刻(micro-stereolithography,μSL)技术制备了KNN无铅压电陶瓷材料,并采用两步脱粘烧结工艺,获得了形状复杂、致密的KNN陶瓷。这些打印的KNN陶瓷具有优良的压电和铁电性能,可达到传统方法制备的KNN压电陶瓷性能。压电陶瓷/聚合物复合材料体系具有压电陶瓷的硬度、电性能和优异压电性能的特点,并同时具有聚合物的柔韧性、低密度和成形工艺简单的特点。
4、结束语
本文阐述了金属、高分子和陶瓷类智能材料增材制造发展现状,智能材料是20世纪70年代发展起来的新兴功能材料,而增材制造则是20世纪80年代末问世的新兴制造方法,因此“3D打印+智能材料”的概念引起了研究人员极大的兴趣,多种新打印方法、材料和装置近年来大量地涌现。然而与许多其他新兴技术一样,智能材料增材制造技术在实际应用中仍面临着许多挑战。
增材制造技术不仅为智能材料的设计、制造和应用带来了一场颠覆性革命,同时也为航空航天、汽车制造、消费产品和生物医学等领域注入了新鲜的血液。增材制造技术通过提供自由设计、大规模定制、多材料制造以及生产复杂几何形状部件的能力,解放了制造业、激发了创新理念。但与此同时增材制造在与传统学科融合的过程中也亟需一套全面的设计原则、制造指南和实践应用标准。
增材制造智能材料的研究工作主要集中在制造方面(如新材料的开发、新制造路线的论证等)。然而,很少研究能够充分利用增材制造智能材料所带来的设计自由度的提升。如何构建融合材料、功能、几何构型及随时间变化等特性的一体化数字模型,并将数字模型每个体素点关联材料组合、结构设计或加工信息是下一步增材制造智能材料的研究重点。通过新型数字模型的建立,提取表示智能器件时间和空间特征的相关参数,并进一步研究多刺激和多响应建模、功能演变和器件间的相互作用机制,可有效地预测包括形状记忆材料、智能水凝胶、压电材料等任意增材制造智能材料的变形规律。
增材制造所涉及的智能材料涵盖了金属、高分子和陶瓷材料。增材制造用智能材料的发展高度依赖于材料科学领域的突破。增材制造金属类智能材料的粉末成分设计、粉末制备方法、成形工艺规划和热处理工艺规划均影响所成形器件最终功能。金属类智能材料因其较为苛刻的应用要求,在满足所需功能的前提下,仍需保证所成形器件的力学性能、抗疲劳性能和耐腐蚀性能等。与金属类智能材料相比,增材制造高分子类智能材料,在刺激信号识别、响应机制方面更为灵活,但其也有响应精度差、寿命低和变形能量密度低的问题。增材制造用高分子类智能材料正朝多刺激模式、多响应方式和多材料结合的方向发展。同样地,增材制造陶瓷类智能材料也存在变形小、寿命差的问题。
可以看出,通过单一材料体系已经无法满足各领域的应用需求,因此如何实现多材料尤其是不同体系多材料的增材制造将是未来发展的重点。
增材制造随着技术的不断进步,经历了从“从无到有”到“从有到好”到如今的“智能打印”的发展历程,材料上也从传统结构材料、复合材料过渡到现在的智能材料,所打印的器件也从结构支撑件发展成了现在的“结构-功能一体化”、“宏微观一体化”和“变形-变性-变功能”的智能器件。增材制造技术的进步是离不开新材料研制、新结构设计理论、新建模工具和新评价体系各方面的进步。因此,研发新一代混合式增材制造技术成形多激励响应、多功能的新型智能材料,实现“结构-功能”一体化智能构件的表达,将是智能材料增材制造方法的研究重点。
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收稿日期:2020-11-29;修订日期:2022-03-14
通讯作者:周燕(1987—),女,副教授,博士,研究方向为增材制造,联系地址:湖北省武汉市中国地质大学(武 汉)工 程 学 院(430074),E-mail:zhouyan@cug.edu.cn
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